190487. lajstromszámú szabadalom • Eljárás ezüstkatalizátorok előállítására
1 190 487 2 °C-on. A szárítás és a redukció az 1. példában ismertetett módon történt. Olyan ezüstkatalizátort kaptunk, amely 8,8 tömegé ezüstöt és 0,015 tömeg % céziumot tartalmazott. Ez a katalizátor 1,8 térf.% etilénoxidot termelt az 1. példában megadott vizsgálati körülmények között, 183 °C hőmérsékleten. Az analitikailag meghatározott etilénoxid-, szén-dioxid- és átalakult etilénmennyiségből 80,5% értékű szelektivitást számítottunk ki 7,9%-os etilénátalakulás mellett. Amikor a hőmérsékletet 190 °C-ra emeltük, az etilénoxid mennyisége 2,8 térf.% lett, a szelektivitás pedig 79%-nak adódott 11,7%-os etilénátalakulás mellett. Annak ellenére tehát, hogy az etilénátalakulás 3,8 egységgel növekedett, a szelektivitás csak 1,5 egységgel csökkent. 2 hónapig használtuk a katalizátort a megadott kísérleti körülmények között, a szelektivitás csökkenését azonban nem tapasztaltuk. 3. példa Összehasonlító példa Ebben a példában - eltérően a találmányt ismertető példáktól - nem használtunk tercier-butilamint. Egyébként a 2. példa szerint jártunk el. Az impregnáló oldat összetétele az alábbi volt : 21.000 g (26,5655 tömeg%) viz 30.000 g (37,9505 tömeg%, 0,177 mól ezüst) ezüstnitrát 28.000 g (35,4207 tömeg%, 0,383 mól) szek.-butilamin 0,050 g (0,0633 tömeg%) céziumacetát A kapott ezüstkatalizátor 8,6 tömeg% ezüstöt és 0,015 tömeg% céziumot tartalmazott. Ezzel a katalizátorral az 1. példa szerinti vizsgálati körülmények között 1,8 térf.% etilénoxidot kaptunk 193 °C-on. A szelektivitás 79,5% volt 8%os etilénátalakulás mellett. Amikor a reakcióhőmérsékletet 195 °C-ra emeltük, 2,7 térf% etilénoxid képződött, s a szelektivitás 77% értékűnek adódott 12%-os etilénátalakulás mellett. Az etilénátalakulás tehát 4 egységgel növekedett, ugyanakkor a szelektivitás 2,5 egységgel csökkent. Miután a katalizátort 2 hónapig használtuk a megadott kísérleti körülmények között, a szelektivitás tovább csökkent 0,3 egységgel. 4. példa Összehasonlító példa A 2. példát ismételtük meg, azzal az eltéréssel, hogy a találmány szerinti aminelegy helyett 5,0 g etanolamin és 12,0 g etiléndiamin elegyét használtuk a 21 59 346 sz. német szövetségi köztársaságbeli szabadalmi leírás szerint (amely a 3 702 259 sz. amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírásnak felel meg). Az impregnáló oldat összetétele az alábbi volt: 21.000 g (30,8597 tömeg%) víz 30.000 g (44,0852 tömeg%, 0,179 mól ezüst) ezüstacetát 5,000 g (7,3475 tömeg%, 0,082 mól) etanolamin 12,000 g (17,6341 tömeg%, 0,200 mól) etiléndiamin 0,050 g (0,0735 tömeg%) céziumacetát (A 0,082 mól etanolamin 1 mól ezüstre vonatkoztatva 0,46 mól etanolaminnak felel meg. A 0,200 mól etiléndiamin azt jelenti, hogy 1 mól ezüstre 1,12 mól etiléndiamin van jelen. Az etiléndianin két aminocsoportot tartalmaz.) A kapott katalizátort az 1. példában ismertetett módon vizsgáltuk. Az alábbiakban foglaljuk össze a vizsgálat eredményeit. Hőmérséklet Etilénátalakulás Szelektivitás °C % % 192 7 78,5 — 196 11 75,5 5. példa összehasonlító példa \ 2. példát megismételjük, azzal az eltéréssel, hogy a találmány szerinti aminelegy helyett 30,0 g HUN—CH2CH2—NH—CH2CH2—OH képletü amint használtunk, amelyet a 4 235 757 sz. amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírás isme rtet. \z impregnáló oldat összetétele az alábbi volt: 21.000 g (25,9099 tömeg%) víz 30.000 g (37,0142 tömeg%, 0,179 mól ezüst) ezüstacetát 30.000 g (37,0142 tömeg%, 0,289 mól) H2N—CH2CH2—NH—CH2CH2—OH 0,050 g ( 0,0617 tömeg%) céziumacetát (A 0,289 mól amin 1 mól ezüstre vonatkoztatva 1,61 mól aminmennyiségnek felel meg. Ez az amin két komplexképző aminocsoportot tartalmaz.) A kapott katalizátort az 1. példában leírtak szerint vizsgáltuk. A vizsgálat eredményeit az alábbiakban foglaljuk össze. Hőmérséklet Etilénátalakulás Szelektivitás °C % % 192 7 79 196 10 76,5 6. példa A találmány szerinti katalizátor előállítására az 1. példában ismertetett módon jártunk el, és 91,5 g mennyiségű alumíniumoxid gyűrűt az alábbi összetételű oldatba merítettünk 5 percre 40 °C hőmérsékleten : 10,500 g (26,5823 tömeg%) víz 15,000 g (37,9747 tömeg%, 0,088 mól ezüst) ezüstnitrát 3,800 g ( 9,6203 tömeg%, 0,052 mól) terc.-butil-amin 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 60 65 7
