159182. lajstromszámú szabadalom • Eljárás gyorsneutronos aktivációs analízisre termikus reaktorokban
159182 rongenerátorokat alkalmazzák. Elterjedését nehezíti az a körülmény, hogy a target gyors öregedése folytán állandó fluxusmonitorozást igényel, és az elérhető fluxusmaximum jelenleg 107—íliO 8 n/om 2 -sec, ami csak mérsékelt ér- 5 zékenységű meghatározásokat tesz lehetővé. Nagyérzékenységű gyorsneutronos aktivációs analízis valósítható meg ún. gyorsreaktorokkal, ahol a reaktorzónán belül nincs lassító anyag 10 (moderátor), következéslképpen a gyorsneutronos fluxus mellett nincs termikus fluxus sem. Azonban a gyorsreaktorok létesítésénél rendkívül nehéz technikai problémákat kell megoldani. A világszerte üzemelő, több mint száz 15 reaktor közül mindössze egy kisteljesítményű (<j.li0 kW) működik az USA-ban. A Szovjetunióban 1975-ben kívánnak egy hasonló típust üzembéhelyezni. Ezért a gyorsreaktarok aktivációs analitikai alkalmazására még hosszú 20 ideig nem kerül sor. Kézenfekvő a termikus reaktorok ún. hasadásos spektrumának felihasználása aktivációs analitikai célokra, mert az elérhető fluxus 3—• 25 4 nagyságrenddel nagyobb a neutrongenerátor, rénál és stabilitása joblb mint 1—5%/nap. A gyorsneutronos reakciók során keletkezett y-aktivitások mérését azonban gyakran zavarja a mintában jelenlevő elemek nagymértékű (n, 7) 3 Q aktivációja. Az (n, y) aktiváció csökkentésére eddig alkalmazott Cd-os árnyékolás nem mindig ad kielégítő eredményt, mert a mintát besugárzó fluxusból csak a termikus neutronokat abszorbeálja, az epitermikus fluxust lé- -5 nyegében gyengítetlenül átengedi. Mivel számos elem hatáskeresztimetszet-energia függvénye 1/v lefutású [1] vagy az epitermikus tartományban rezonanciát mutat [2], így az epitermikus neutronok kiszűrése is fontos a zavaró aktivitások csökkentéséhez. Összefoglalva .megállapítható, hogy termikus reaktorokban egy besugárzó helyen kadmium árnyékolással és anélkül való besugárzással a neutronfluxus energiaeloszlása nem változtatható meg eléggé ahhoz, hogy a gyorsneutronos reakciókból keletkező aktivitás megfelelő módon elkülöníthető legyen a termikus és epitermikus neutronok által létrehozott aktivitásoktól. 40 45 50 55 A találmány szerinti eljárás lényege, hogy két különböző neutronenergia eloszlású besugárzó helyen végezzük el a minták és a meghatározandó és zavaró elemek ismert mennyiségű standardjainak felaktiválását. Az egyik besugárzó helyet a fűtőelem közvetlen közelében helyezzük el, így a neutronfluxus főleg az 235U hasadásából származó gyorsneutronokat tartalmazza, míg a másik besugárzó helyet a reflektor mellett helyezzük el, ahol a gyorsneutronok a moderátorban már lelassultak és az így termalizáit neutronok mellett a gyorsneutron fluxus 1—2 nagyságrenddel kisebb. A G5 besugárzó helyeknek a reaktor különböző pontjain való elhelyezése azonban még önmagában nem elegendő a gyorsneutronos reakciók szelektív meghatározásához, mivel a fűtőelem közvetlen közelében létesített besugárzó helyen a fűtőelem hűtésére alkalmazott néhány mm-es vízréteg moderátorként viselkedik, és így itt is megjelennek a termikus és epitermikus neutronok. Ennek az effektusnak a csökkentésére a besugárzás során a mintát és a standardokat 'bórtartalmú tokba helyezzük, amely elnyeli a termikus- és vastagságának függvényében csökkenti az epitermikus neutronokat. A fenti két besugárzó rendszerrel a méréseket úgy végezzük el, hogy a mintákat és a standardokat először a fűtőelemek közelében elhelyezett, gyorsneutronos aktiválásra szolgáló besugárzó helyen sugározzuk be bórtartalmú tokiban, majd a keletkezett aktivitásokat szcintillációs vagy félvezető detektorral és a hozzákapcsolt egy- vagy sokcsatornás analizátorra] mérjük. Az aktivitások lebomlása után a mintákat és a standardokat újból besugározzuk a reflektor melletti lassuneutronos besugárzó helyen és a keletkezett aktivitásokat a detektoranalizátor rendszerrel lemérjük. Tekintettel arra, hogy a mérések során a két besugárzó helyen felaktivált minta súlya nem mindig azonos (pl. pormintát sugárzunk be és az áttöltésnél súlyveszteség lép fel), ill. a besugárzások után a mérésék nem azonos időben kezdődnek, a mért aktivitásokat t = 0 lebomlási időre és egységnyi súlyra korrigáljuk. A szükséges korrekciók elvégzése után a mintában meghatározandó elem (A) és a zavaró elem (B) SÍA és Xß mennyiségeit, valamint azok szórását az alább levezetett összefüggések alapján számoljuk ki. Ezenkívül analitikai szempontból fontos a meghatározandó elem minimálisan kimutatható X.A min mennyiségének (továbbiakban érzékenység) meghatározása is. Ahhoz, hogy a minimálisan kimutatható anyagmennyiséget meghatározhassuk minden olyan esetben, melyben az itt ismertetett eljárást felhasználjuk, az érzékenységet meg kellene mérni minden lehetséges anyagösszetételre. Ennek elkerülésére matematikai eljárást adunk meg, amelynek segítségével az érzékenység zavaró reakciók esetében néhány paraméter ismeretében kiszámolható. Ezen paraméterek függnek a vizsgálandó minta összetételétől, valamint a reaktor és az aktivitásimérőberendezés speciális adataitól. A kiértékeléshez szükséges paraméterek (lásd alább) azonban kísérletileg könnyen meghat ár ozlh a tóik. Az X4 és xB , valamint az ^A min mennyiségek számításának alapgondolata a következő: Altalános esetben, ha ugyanaz a C radioaktív izotóp keletkezik A és B elemiből, a minimálisan kimutatható mennyiség valamelyik elemre a háttéraktivitás mellett azok relatív menynyiségétől is függ. Pl a gyorsneutronos
