191119. lajstromszámú szabadalom • Atomreaktor diagonisztikai eljárás fütőelem tokok hermetikusságának ellenőrzésére a hasadvány nemesgázok tömegspektrométeres mérésével
1 191 119 2 A találmány atomreaktor diagnosztikai eljárás, amely alkalmas a fűtőelem tokok hermeíikusságának vizsgálatára a fűtőanyag hasadása során keletkező, és a fűtőelem tokok inhemietikus részein a primer körire jutó hasadvány nemesgáz (kripton, xenon) izotópok tömegspektrométeres mérése útján. Az atomerőművekből a környezetbe jutó radioaktív anyag mennyiségének csökkentésére világszerte jelentős erőfeszítéseket tesznek. A radioaktív izotópok döntő hányada a fűtőelemekben a hasadó anyag hasadásakor keletkezik. A fűtőelem tokokon a nyomás, hőmérséklet és korróziós igénybevétel miatt különböző fokú inhermetikusság léphet fel, kisebbnagyobb repedések alakulhatnak ki, amelyeken keresztül a fűtőanyag hasadási termékei a primer kör vizébe juthatnak. A primer köri víz aktivitásának fő forrásai a primer kör vizének, a benne oldott anyagoknak, valamint a primer kör korróziós termékeinek felaktiválódása, és a fűtőelem tokok sérülésein keresztül bejutó hasadási termékek. Az atomreaktorok üzemeltetése során alapvető feladat a primer köri víz aktivitásának rendszeres mérése, ami lehetővé teszi a fűtőelem tokok sérüléseinek és a sérülés mértékének gyors észlelését. Az irodalomban számos közlés található a primerköri víz radioanalitikájáról. Kezdetben az ún. roncsolásos módszereket alkalmazták, amelyek során a primer körbe jutott hasadványokat először kémiai módszerekkel részben vagy teljesen elkülönítették egymástól, majd az egyes hasadványok mennyiségét szcintillációs detektorral, kalorimetriás, lángfotometriás, kromatográfiás vagy aktivációs analitikai módszerrel határozták meg (W. S. Lyion, S. A. Rovnelde: Nucleonics 13 /1955/ 60., R. W. Parkins: Genfi Konf. 28 /1958/ 444., H. J. Schreeder: Chemie im Kernkraftwerk mit Siedewasserreaktor, VGB-Speisewassertagung, 1969). A nagy energia szerinti felbontású gamma-detektorok elterjedésével lehetővé vált a hasadványok egyidejű detektálása, az előzetes kémiai elkülönítést igénylő roncsolásos módszerek háttérbe szorultak és a mérés automatizálliatóvá vált. K. H. Neeb és mnnknlársni (K. II. Noch, FI. Ncidel, II. Stöckert: Siemens Forsch, n. Entwickl. Ber. Bd. J, Nr. 4/72.) 50 cm3 térfogatú vízmintából, 100 s-os mérési idővel 9 elem 21 izotópját tudták meghatározni félvezető detektoros gammaspektrometriával. A szakirodalomban (G. Budnick, K. II. Neeb: Alom und Strom, lieft 3/4, Marz/Apri! 1974., K. H. Neeb, S. Hiller; VGD Kraftwerstechnik 54, Heft 12, Dezember 1974.) in-line gammaspeküométerrel végzett mérések leírása is megtalálható. Egy jó hatásfokú és energiafelbontó képességű félvezető detektor a primerkör egy csőszakaszát „látta”, a hozzá csatlakozó sokcsatornás analizátor a gamma-spektrumot felvette és az on-line illesztett számítógép a nnklidonkénti radioaktív koncentrációkat Ci/cvn3 egységben szolgáltatta. Egy-egv spektrum felvétele és kiértékelése pár percet vett igénybe, így a módszer alkalmas volt viszonylag gyors aktivitásváltozás ok nyomonkövetésérc. Ezzel a módszerrel az Obrighcim-i atomerőműben kémiai elválasztás nélkül, kizárólag roncsolásmentes módszerrel 10-12 hasadási termék mag folyamatos ellenőrzése volt lehetséges. Bódizs Ö., Désí S., Élő S., Keömley G. és Bogáncs J. (Energia és Atomtechnika, XXXV. évf. 6 sz. /1982f 248.) beszámolnak egy, a Paksi Atomerőműben létesítendő gnmmn-speklromclrián alapuló mérőberendezésről, amely a reaktor primerkörében megjelenő — különböző helyekről származó — hasadási termékek koncentrációját méri. A kiválasztott és mért 7 db hasadási termék képezi a primerköri aktivitás 98 %-át. Az atomreaktorok biztonságos üzemeltetése, a környezet védelme szempontjából nagy jelentőségű a radioaktív anyag környezetbe jutásának egyre tökéletesebb megakadályozása. Találmányunk olyan atomreaktor diagnosztikai eljárás, amellyel a primer köri vízben levő hasadványok gamma-spektrometriás vagy a hasadványok kémiai elkülönítését követő kalorimetriás, fotometriás, kromatográfiás és aktivációs analitikai meghatározásához hasonló értékű, de azoktól teljesen független adatok nyerhetők a fűtőelem tokok hermetikusságának mértékére. Ezáltal alkalmas az atomreaktor üzemének biztonságosabbá tételére, továbbá a radioaktív anyagnak az emberi környezetbejutásával járó veszély csökkentésére. Ezt a reaktor diagnosztikai eljárást a következő tényezők teszik lehetővé: 1. A maghasadás során nagy és ismert mennyiségben keletkeznek nemesgáz (Kr, Xe) izotópok. 2. A hasadvány nemesgázok megkülönböztethetők az atmoszferikus nemesgázoktól,mive! más az izotópösszetételük. 3. A nemesgázok sztatikus üzemmódban használt tömegspektrométerrel rendkívüli érzékenységgel mérhetők, pl. 104 (stabil vagy radioaktív) Xe atom már meghatározható (J. H. Reynolds, G. R. Lumpkin, P. M. leffery: Z. Naturforsch. 35a /1980/ 257; C. M. Holienberg: Rév. Sei. Instrum. 51 /1980/ 1075). Ezek alapján ■- találmányunk szerint - a fűtőelem tokok hermetikussága a következőképpen mérhető. Először az atomreaktor üzemi adataiból meghatározzuk, hogy a fűtőelemekben levő hasadóanyag milyen arányban hasadt el, és hogy ebben a folyamatban mennyi hasadvány nemesgáz keletkezeti. Ezután tömegspektrométeres módszerrel meghatározzuk a primer körben levő hasadvány nemesgázok mennyiségét. A primer körben levő és a fűtőelemekben keletkezett hasadvány nemesgázok arányának számértéke megadja, hogy a fűtőelemekben levő hasadvány nemesgázoknak adott idő alatt hányad része jut a primerkörbe. Ez a számérték jellemzi a fűtőelem tokok hermetikusságát. A találmány tárgyát képező reaktor diagnosztikai eljárás fő sajátosságai a következői": 1. A primer köri víz aktivitásának értékétől független, attól függetlenül hitelesíthető információt szolgáltat a fűtőelem tokok he-mciikusságáiiíik mértékére. 2. Ha a fűtőelem tokok permeabilitása nem túl nagy, a hasadvány nemesgázok parciális nyomása a fűtőelemekben a reaktor üzeme során növekszik, így a módszer érzékenysége is növekszik. 3. Az eljárás könnyen automatizálható. 4. Mivel a mérési módszer érzékenységét elsősor-5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 ‘•5 60 65 2
