176876. lajstromszámú szabadalom • Eljárás 4 tagú, vagy 4 és 6 tagú gyűrűkből felépített, szabályos háromdimenziós vázszerkezetet alkotó oligomer N-alkil-imino-alánok előállítására
MAGYAR NÉPKÖZTÁRSASÁG SZABADALMI LEÍRÁS 176876 Nemzetközi osztályozás: w Bejelentés napja: 1975. VI. 30. (SA—3109) Elsőbbsége: Olaszország: 1974. VII. 1. (24663 A/74 szám) C 08 F 4/00 B 01 J 31/00 ORSZÁGOS Közzétéve: 1980. XI. 28. TALÁLMÁNYI HIVATAL Megjelent: 1981. XII. 31. Feltalálók : Szabadalmas : dr. Cucinella Salvatore vegyész, Snamprogetti ,S. p. A., Milánó, dr. Cesari Marco vegyész, Olaszország dr. Sál va tori Tito vegyész, San Donato Milanese, Olaszország Eljárás 4 tagú, vagy 4 és 6 tagú gyűrűkből felépített, szabályos háromdimenziós vázszerkezetet alkotó oligomer N-alkil-imino-alánok előállítására 1 A találmány tárgya eljárás az I általános képletű 4 tagú gyűrűkből vagy az I általános képletű 4 tagú és a II általános képletű 6 tagú gyűrűkből — mely képletekben R jelentése 2—6 szénatomos alkilcsoport és X jelentése hidrogén- és/vagy halogénatom, azzal a megkötéssel, hogy valamennyi X helyettesítő nem lehet hidrogénatom — felépített, szabályos háromdimenziós vázszerkezetet alkotó (XÁlNR)n összegképletű — ahol R és X jelentése a fenti és n értéke 4—6 oligomer N-alkil-imino-alánok előállítására. Saját másik megoldásunk olyan, ugyancsak háromdimenziós vázszerkezettel rendelkező oligomerek előállítására vonatkozik, amelyekben a Haktiv/Al atomarány egyenlő, vagy gyakorlatilag egyenlő í-gyel és az N/Al atomarány egyenlő 1-gyeí. Az aktív hidrogénatomok tulajdonképpen hidrid-hidrogénatomok, amelyek közvetlenül kapcsolódnak az alumíniumhoz és analitikailag például az inert oldószerben, mint magas forráspontú alkoholban vagy vízben oldott tennék reakciójából fejlődött hidrogénatomként határozhatók meg. A találmány szerint a fentiekben ismertetett vegyületektől eltérő vegyületeket állítunk elő, amennyiben az említett aktív hidrogénatomokat részben vagy teljesen halogénatomokkal helyettesítjük. 5 Az irodalomból már számos polimer alumíniumszármazék, valamint ilyen vegyületek előállítására vonatkozó eljárás ismert. Az alumínium-hidrid éteres-dioxános oldatának metilaminnal való reagáltatását Wiberg és May: Z. Naturforsch. 10b, 232 (1955) ismertetik; a szerzők leírják, 2 hogy oldhatatlan anyagot kapnak, amelyet poli-(N-metil-imino-alán)-nak megfelelő polimer szerkezetként jelölnek meg.ésamely—HA1—NCH3— típusú ismétlődő egységeket tartalmaz. 5 Üjabban Ehrlich és May a 3 505 246 sz. amerikai egyesült államokbeli szabadalmi leírásban ehhez hasonló vegyületek, közelebbről a poli-(N-etil-alán)-ok és a poli-(n-metil-alán)-ok előállítását; ezeket olyan, hosszúláncú vegyületekként határozzák meg, amelyek legalább tíz 10 —(HA1—NR)-egységgel rendelkeznek. K. Erlich: Polyiminoalanes című cikkében (Inorganic Chemistry Vol. 3. No. 5. May 1964. p. 628—631.) A1H3 szerves Lewis-bázissal alkotott vegyületének primer aminnal való reagáltatását írja le. 15 Saját korábbi megoldásunk is lineáris poii-(N-alkil-iminoalán)-ok előállítására vonatkozik, alkáli- vagy alkáliföldfém-alanát és primer amin reagáltatásával. Az előzőekben ismertetett eljárások mindegyike tehát lineáris szerkezetű vegyületeket eredményez végtermék- 20 ként. Ezeknél az eljárásoknál a reakciót például 16 óra hosszat 40 °C-cn, majd 48 óra hosszat 50 °C-on, vagy 72 óra hosszat 45 °C-on folytatják le. Azt találtuk, hogy á keletkező vegyületek szerkezetére nézve döntő jelentőségű az alkalmazott hőkezelés. 25 A korábban már említett, háromdimenziós vázszerkezettel rendelkező N-alkil-imino-alán oligomerek előállítására vonatkozó megoldásunk szerinti eljárással gyakorlatilag abszolút tisztaságú, jól definiált polimerizációs fokkal rendelkező terméket kapunk, melynek 30 polimerizációs katalizátor-rendszerek komponenseiként 176876
