199406. lajstromszámú szabadalom • Eljárás n,n'-diizo-propil-karbamid folyamatos előállítására
HU 199406 B 18 tömegrész acetonból, 2,5 tömegrész 25% -os ammónium-hidroxid-oldatból és 76 tömegrész izopropil-alkoholból álló 9 pH-jű alapanyagoldatot és 800 1—400 m3/m3 gáz-folyadék aránynyal — hidrogéngázt vezettünk. A reakció hőmérsékletét 160°C-on, nyomását 10 MPa értéken tartottuk, és expand áltatás után 1,98 m3/h termékoldatot kinyertük. Ezt követően az oldószert ledesztilláltuk, a szilárd kristályos N,N’-diizo-propil-karbamidot vizes hígítás után kiszűrtük és szárítottuk. (A kapott oldószerelegyet, az át nem alakult karbamidot és a hidrogéntartalmú gázokat adott esetben recirkuláltattuk.) A reaktorból távozó reakcióelegyből karbamidra vonatkoztatva 50%-os kitermeléssel 99%-os tisztasággal nyertük ki az N.N’-diizo-propil-karbamidot. Az át nem alakult, és a reakció során keletkezett 5,5 tömeg% biuretet tartalmazó karbamid 40 tömeg%-át az oldószer lepárlása után visszanyertük és ismételt termékelőállításra használtuk fel. 2. példa Az 1. példa szerint jártunk el, azzal a különbséggel, hogy katalizátorként 5 tömeg% Pd/Al203 katalizátort használtunk. 46%-os kitermeléssel és 99,5%-os tisztasággal nyertük ki az N,N’-diizo-propil-karbamidot. 3. példa Mindenben az 1. példa szerint jártunk el, de alkoholként etil-alkoholt, katalizátorként 1 t% Rh/Al203-t és redukáló gázként 77% hidrogént és 23% 1—4 szénatomszámú szénhidrogének keverékét használtuk. A reakció során 53%-os kitermeléssel és 99,5%-os tisztasággal nyertük ki az N,N’-diizó-propil-karbamidot. 4. példa Az 1. példában megadott szerint járunk el, de a reakciót 18 t% Ni/Al203 összetételű katalizátorágyon 180°C-on és 12 MPa nyomáson játszattuk le. A reaktorból távozó reakcióelegyből karbamidra vonatkoztatva 56%-os kitermeléssel és 99%-os tisztasággal nyertük ki az N.N’-diizo-propil-karbamidot. 5. példa A 2. példa szerint jártunk el, 3 t% biuret tartalmú karbamidból kiindulva. Ammónium-hidroxid helyett pedig 2%-os nátrium-karbonát oldatot alkalmaztunk, redukáló gázként hidrogén-nitrogén /2/3:l/3/ gázelegyet, katalizátorként 5% aktívszenes Pd-ot használtunk, és a reakció hőmérsékletét 180°C-on, nyomását pedig 12 MPa-on tartottuk. A re-5 aktorból távozó reakcióelegyből karbamidra' vonatkoztatva 45%-os kitermeléssel és 97,5%os tisztasággal nyertük ki az N.N’-diizó-propil-karbamidot. A kiindulási biuret tartalmú 5 karbamid 40%-át visszanyertük és ismételt termékelőállításhoz használtuk fel. 6. példa Mindenben a 2. példa szerint jártunk el, de 10 bázikus adalékokat nem alkalmaztunk. A reaktorból távozó reakcióelegyből karbamidra vonatkoztatva 11%-os kitermeléssel (14,5 g) és 97%-os tisztasággal nyertük ki az N.N’-diizo-propil-karbamidot. 15 7. példa Az 1. példa szerint visszanyert biurettartalmú karbamidot is felhasználtuk az oldat készítésénél és a továbbiakban mindenben 20 az 1. példa .szerint dolgoztunk. így az eredeti karbamid mennyiségére vonatkoztatva az első recirkuláltatás esetén 76%-os, sok visszatáp- 1 ál ás után végső soron 98%-os kitermeléssel és 98%-os tisztasággal nyertük ki az N,,N’- 25 -diizo-propil-karbamidot. 8. példa Az 1. példa szerint jártunk el, de a katalizátort (18 t% Ni/Al203) poralakban 5%-os 30 koncentrációban alkalmaztuk szuszpenziós körülmények között. A reaktorból távozó reakcióelegyből a katalizátort inertgáz áramban kiszűrtük. A karbamidra vonatkoztatva 59%-os kitermeléssel és 99,8%-os tisztaság- 35 ban nyertük ki az N.N’-diizo-propil-karbamidot. SZABADALMI IGÉNYPONTOK 40 1. Eljárás N.N’-di-izopropil-karbamid folyamatos előállítására tiszta vagy biurettartalmú karbamid acetonnal végzett alkilezésével, azzal jellemezve, hogy a tiszta vagy 1—10, célszerűen 2—7 tömeg% biuretet tartalmazó karbamidot gamma-alumínium-oxidra vagy 45 aktív szénre felvitt palládiumot, platinát, rádiumot vagy nikkelt tartalmazó katalizátor jelenlétében 66—85 tömeg% 2—4 szénatomszámú alkoholból, 10—20 tömeg% acetonból 50 és 2—4 tömeg% vízből álló, 7,5—11 pH értékre beállított eleggyel 120—200°C hőmérsékleten, 5—14 MPa nyomáson tiszta vagy legfeljebb 60 térfogat% nitrogént vagy 1—4 szénatomszámú szénhidrogéneket tartalmazó 5g hidrogéngázzal folyamatosan alkiiçzzük. 2. Az 1. igénypont szerinti eljárás, azzal jellemezve, hogy az oldószerelegy pH értékét ammónium-hidroxid oldattal, alkálifém-hidroxid oldattal vagy alkálifém lúgosán hidrolizáló sóinak oldatával állítjuk be. 6 Rajz nélkül Kiadja: Országos Találmányi Hivatal, Budapest A kiadásért felel: Himer Zoltán osztályvezető 966. Nyomdaipari vállalat, Ungvár
